La science des micro-graphes électroniques à haute résolution

La microscopie électronique à transmission à haute résolution (HRTEM ou HREM) est le contraste de phase (le contraste des images de microscopie électronique à haute résolution est formé par la différence de phase entre l'onde projetée synthétisée et l'onde diffractée, elle est appelée contraste de phase.) Microscopie, qui donne un arrangement atomique de la plupart des matériaux cristallins.

High-resolution transmission electron microscopy began in the 1950s. In 1956, JWMenter directly observed parallel strips of 12 Å copper phthalocyanine with a resolution of 8 Å transmission electron microscope, and opened high-resolution electron microscopy. The door to surgery. In the early 1970s, in 1971, Iijima Chengman used a TEM with a resolution of 3.5 Å to capture the phase contrast image of Ti2Nb10O29, and directly observed the projection of the atomic group along the incident electron beam. At the same time, the research on high resolution image imaging theory and analysis technology has also made important progress. In the 1970s and 1980s, the electron microscope technology was continuously improved, and the resolution was greatly improved. Generally, the large TEM has been able to guarantee a crystal resolution of 1.44 Å and a dot resolution of 2 to 3 Å. HRTEM can not only observe the lattice fringe image reflecting the interplanar spacing, but also observe the structural image of the arrangement of atoms or groups in the reaction crystal structure. Recently, Professor David A. Muller’s team at Cornell University in the United States used laminated imaging technology and an independently developed electron microscope pixel array detector to achieve a spatial resolution of 0.39 Å under low electron beam energy imaging conditions.

Actuellement, les microscopes électroniques à transmission sont généralement capables d'exécuter HRTEM. Ces microscopes électroniques à transmission sont classés en deux types: haute résolution et analytique. Le TEM à haute résolution est équipé d'une pièce polaire d'objectif haute résolution et d'une combinaison de diaphragme, ce qui rend l'angle d'inclinaison de la table d'échantillonnage petit, résultant en un coefficient d'aberration sphérique objectif plus petit; tandis que le TEM analytique nécessite une plus grande quantité pour diverses analyses. L'angle d'inclinaison de la platine d'échantillonnage, de sorte que le sabot de la lentille d'objectif est utilisé différemment du type haute résolution, affectant ainsi la résolution. En général, un TEM à haute résolution de 200 kev a une résolution de 1,9 Å, tandis qu'un TEM analytique à 200 kev a un 2,3 Å. Mais cela n'affecte pas l'image haute résolution de prise de vue TEM analytique.

As shown in Fig. 1, the optical path diagram of the high-resolution electron microscopy imaging process, when an electron beam with a certain wavelength (λ) is incident on a crystal with a crystal plane spacing d, the Bragg condition (2dsin θ = λ) is satisfied, A diffracted wave is generated at an angle (2θ). This diffracted wave converges on the back focal plane of the objective lens to form a diffraction spot (in an electron microscope, a regular diffraction spot formed on the back focal plane is projected onto the phosphor screen, which is a so-called electron diffraction pattern). When the diffracted wave on the back focal plane continues to move forward, the diffracted wave is synthesized, an enlarged image (electron microscopic image) is formed on the image plane, and two or more large objective lens stops can be inserted on the back focal plane. Wave interference imaging, called high-resolution electron microscopy, is called a high-resolution electron microscopic image (high-resolution microscopic image).

Comme mentionné ci-dessus, l'image microscopique électronique à haute résolution est une image microscopique à contraste de phase formée en faisant passer le faisceau transmis du plan focal de la lentille de l'objectif et les plusieurs faisceaux diffractés à travers la pupille de l'objectif, en raison de leur cohérence de phase. En raison de la différence dans le nombre de faisceaux diffractés participant à l'imagerie, des images haute résolution de noms différents sont obtenues. En raison des différentes conditions de diffraction et de l'épaisseur de l'échantillon, les micrographies électroniques à haute résolution avec différentes informations structurelles peuvent être divisées en cinq catégories: franges de réseau, images structurelles unidimensionnelles, images de réseau bidimensionnel (images monocellulaires), bidimensionnelles image de structure (image à l'échelle atomique: image de structure cristalline), image spéciale.

Franges de réseau: si un faisceau de transmission sur le plan focal arrière est sélectionné par la lentille d'objectif et qu'un faisceau de diffraction interfère les uns avec les autres, un motif de frange unidimensionnel avec un changement périodique d'intensité est obtenu (comme le montre le triangle noir dans Fig. 2 (f)) Il s'agit de la différence entre une frange de réseau et une image de réseau et une image structurelle, qui ne nécessite pas que le faisceau d'électrons soit exactement parallèle au plan de réseau. En fait, dans l'observation de cristallites, de précipités et similaires, les franges de réseau sont souvent obtenues par interférence entre une onde de projection et une onde de diffraction. Si un diagramme de diffraction d'électrons d'une substance telle que des cristallites est photographié, un anneau de culte apparaîtra comme indiqué dans (a) de la Fig.2.

Image de structure unidimensionnelle: si l'échantillon a une certaine inclinaison, de sorte que le faisceau d'électrons est incident parallèlement à un certain plan cristallin du cristal, il peut satisfaire le motif de diffraction de diffraction unidimensionnelle montré sur la figure 2 (b) ( distribution symétrique par rapport au spot de transmission) Diagramme de diffraction). Dans ce modèle de diffraction, l'image haute résolution prise dans la condition de mise au point optimale est différente de la frange du réseau, et l'image de structure unidimensionnelle contient les informations de la structure cristalline, c'est-à-dire l'image de structure unidimensionnelle obtenue, comme indiqué sur la figure 3 (une image structurelle unidimensionnelle à haute résolution de l'oxyde supraconducteur à base de Bi montré.

Two-dimensional lattice image: If the electron beam is incident parallel to a certain crystal axis, a two-dimensional diffraction pattern can be obtained (two-dimensional symmetric distribution with respect to the central transmission spot, shown in Fig. 2(c)). For such an electron diffraction pattern. In the vicinity of the transmission spot, a diffraction wave reflecting the crystal unit cell appears. In the two-dimensional image generated by the interference between the diffracted wave and the transmitted wave, a two-dimensional lattice image showing the unit cell can be observed, and this image contains information on the unit cell scale. However, information that does not contain an atomic scale (into atomic arrangement), that is, a two-dimensional lattice image is a two-dimensional lattice image of single crystal silicon as shown in Fig. 3(d).

Two-dimensional structure image: a diffraction pattern as shown in Fig. 2(d) is obtained. When a high-resolution electron microscope image is observed with such a diffraction pattern, the more diffraction waves involved in imaging, the information contained in the high-resolution image is also The more. A high-resolution two-dimensional structure image of the Tl2Ba2CuO6 superconducting oxide is shown in Fig. 3(e). However, the diffraction of the high-wavelength side with higher resolution limit of the electron microscope is unlikely to participate in the imaging of the correct structure information, and becomes the background. Therefore, within the range allowed by the resolution. By imaging with as many diffracted waves as possible, it is possible to obtain an image containing the correct information of the arrangement of atoms within the unit cell. The structure image can only be observed in a thin region excited by the proportional relationship between the wave participating in imaging and the thickness of the sample.

Image spéciale: Sur le diagramme de diffraction du plan focal arrière, l'insertion de l'ouverture ne sélectionne que l'imagerie d'onde spécifique pour pouvoir observer l'image du contraste des informations structurelles spécifiques. Un exemple typique est une structure ordonnée comme. Le diagramme de diffraction d'électrons correspondant est montré sur la figure 2 (e) comme le diagramme de diffraction d'électrons de l'alliage ordonné Au, Cd. La structure ordonnée est basée sur une structure cubique à faces centrées dans laquelle les atomes de Cd sont disposés dans l'ordre. Les diagrammes de diffraction d'électrons de la figure 2 (e) sont faibles, à l'exception des réflexions de réseau de base des indices (020) et (008). Réflexion de réseau ordonnée, en utilisant la lentille d'objectif pour extraire la réflexion de réseau de base, en utilisant des ondes de transmission et une imagerie de réflexion de réseau ordonnée, uniquement des atomes Cd avec des points clairs ou des points sombres tels que la haute résolution comme le montre la figure 4.

Comme le montre la figure 4, l'image haute résolution montrée varie avec l'épaisseur de l'échantillon près de la sous-focalisation haute résolution optimale. Par conséquent, lorsque nous obtenons une image haute résolution, nous ne pouvons pas simplement dire ce qu'est l'image haute résolution. Il faut d'abord faire une simulation informatique pour calculer la structure du matériau sous différentes épaisseurs. Une image haute résolution de la substance. Une série d'images à haute résolution calculées par l'ordinateur sont comparées aux images à haute résolution obtenues par l'expérience pour déterminer les images à haute résolution obtenues par l'expérience. L'image de simulation informatique représentée sur la figure 5 est comparée à l'image haute résolution obtenue par l'expérience.